超低本底液体闪烁谱仪的高性能化追求

荻原清 加藤结花 吉村共之 松原昌平

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超低本底液体闪烁谱仪的高性能化追求

    通讯作者: 松原昌平, chou5138@aloka.co.jp
  • 图 1  第七代液体闪烁谱仪LSC-LB7

    图 2  LSC探测器(LSC-LB2)结构图  图中,PMT为光电倍增管

    图 3  LSC探测器反符合计数方式  图中,总计数COIN:用光电倍增管检测到的总信号;反符合计数GUARD:用2个小光电倍增管检测到的信号;有效计数ANTI COIN:总计数减去反符合计数所得到的计数。

    图 3  通用型液体闪烁谱仪的基本结构图  图中,PMT为光电倍增管;MCA为多道分析器。

    图 4  液体闪烁谱仪通常使用的样品容器

    图 5  LSC-LB 3PMT式探测器的结构图  图中,PMT为光电倍增管

    图 6  2PMT式与3PMT式探测器的探测下限的比较  图中,PMT为光电倍增管

    表 1  本底来源和应对办法

    本底来源 降低本底的应对办法
    宇宙射线 使用铅、铜制作屏蔽物,屏蔽探测器
    天然放射性物质 选定样品容器、铅、PMT导入到氮气探测器
    偶发同时计数 选定PMT、冷却
    其他(交调失真等) 选定PMT、探测器的结构等
    注:表中,PMT为光电倍增管。
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    表 2  从LSC-LB1发展到LSC-LB7的仪器的主要设计和结构的改进

    时间 型号 PMT 其他改进措施
    1971年 LSC-LB1 2PTM式 外放射源137Cs置于探测器下部,制作了淬灭补正曲线
    1986年 LSC-LB2 2PTM式 外放射源自动结构,装置了2×1000谱道的多道系统,充实了操作和检测功能
    1990年 LSC-LB3 3PTM式,高性能探测器 装置了4000谱道的多道系统
    1996年 LSC-LB5 3PTM式,高性能探测器 缩小了探测器的体积
    2010年 LSC-LB7 3PTM式,高性能探测器 对探测器和检测系统作了较多的改进
    注:表中,PMT为光电倍增管。
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    表 3  LSC-LB1发展到LSC-LB7仪器FM值的提高

    时间 型号 PMT FM
    1971年 LSC-LB1 2PTM式 FM(3H)=(12×40)2/3=76 800,含水率40%的样品,3H本底为3 cpm、计数效率为12%
    1986年 LSC-LB2 2PTM式 同LB1
    1990年 LSC-LB3 3PTM式,高性能探测器 FM(3H)=(25×40)2/4=250 000,含水率40%的样品,3H本底为4 cpm、计数效率为25%
    1996年 LSC-LB5 3PTM式,高性能探测器 同LB3
    2010年 LSC-LB7 3PTM式,高性能探测器 FM(3H)=(25×40)2/3.5=285 714,含水率40%的样品,3H本底为3.5 cpm、计数效率为25%
    注:表中,FM:优值因子;PMT:光电倍增管。
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出版历程
  • 收稿日期:  2014-08-26
  • 刊出日期:  2015-05-25

超低本底液体闪烁谱仪的高性能化追求

    通讯作者: 松原昌平, chou5138@aloka.co.jp
  • 181-8622 东京,日本日立阿洛卡医疗株式会社测量系统技术部

English Abstract

  • 超低本底液体闪烁谱仪作为测量低能β射线核素和某些α射线核素的首选方法,己经成为低水平放射性测量实验室的必备设备。

    日立阿洛卡(ALOKA)医疗株式会社在1960年以测量自然界存在的3H为目的,与当时的放射线医学综合研究所共同开展了低本底液体闪烁谱仪的研究,1971年推出了世界首台使用100 ml样品瓶的超低本底液体闪烁谱仪LSC-LB1。经过不断地降低本底和高性能化迫求,于2010年推出了ALOKA的第七代液闪谱仪LSC-LB7(图 1)。LSC-LB7的主要技术参数如下:测量对象:α射线、β射线;能量范围:α射线为4~8 MeV,β射线为0~2 MeV;探测效率:3H:≥65%、14C:≥95%;本底:<1.2 cpm(20 ml)、<3.5 cpm(100 ml);分辨率:0.05 keV/ch;多道分析器:4096道,通过切换倍率的高分解能能谱分析方式;测量下限:0.4 Bq/L(100 ml测量瓶,3σ,以1000 min测量算出);稳定性:计数变化小于0.2%/24 h;优值因子(figure of merit,FM):3H:>285 000,FM=[(E×V)2/B](其中,效率E=25%,体积V=40 ml,本底B=3.5 cpm)。

    图  1  第七代液体闪烁谱仪LSC-LB7

    低本底、低探测限和大容量样品瓶等优势使LSC-LB7成为辐射环境领域低水平环境生物样品的首选设备。

    • LSC探测器的基本结构如图 2所示,屏蔽材料使用铅、黄铜(铜与锌的合金)及铜,通过并用屏蔽材料,采用屏蔽探测器的反符合计数方法可以实现低本底化。

      图  2  LSC探测器(LSC-LB2)结构图  图中,PMT为光电倍增管

      由于作为屏蔽材料使用的铅含有210Pb,因此,挑选使用了210Pb含量低的“老铅”。为了除去因μ或外部的γ射线激发的Pb-KαX射线,内部屏蔽使用了黄铜及铜。

      另外,为了去除未被铅彻底吸收的射线,如图 2所示配备了屏蔽探测器,以便遮盖住包括了光电倍增管(photomultiplier tube,PMT)在内的探测器。对屏蔽探测器采用了便于形状设计的塑料闪烁液。来自屏蔽探测器的信号与高速符合计数器的输出信号一起被反符合计数。与屏蔽探测器的信号符合计数的高速符合计数器信号是不作为来自被测量样品的放射线计数的,从而实现了降低仪器本底的目的(图 3)。

      图  3  LSC探测器反符合计数方式  图中,总计数COIN:用光电倍增管检测到的总信号;反符合计数GUARD:用2个小光电倍增管检测到的信号;有效计数ANTI COIN:总计数减去反符合计数所得到的计数。

      图  3  通用型液体闪烁谱仪的基本结构图  图中,PMT为光电倍增管;MCA为多道分析器。

    • 对LSC的本底产生影响的天然放射性物质及其应对措施,一般认为有如下几种:①作为屏蔽材料的铅中含有的210Pb。应对措施:挑选、使用210Pb含量低的老铅。②PMT的光电面上存在的40K。应对措施:采用了40K含量很低的PMT,作为专用。③样品容器玻璃样品瓶中含有少量40K。应对措施:硼硅玻璃中的40K含量较少,本底可减少到1/3左右。LSC-LB7使用硼硅玻璃的低钾玻璃样品瓶,也采用了40K含量极少、对于放射性样品及闪烁液呈化学惰性及光能吸收少的聚四氟乙烯样品瓶。④大气中存在的天然氡(222Rn),探测器中存在的222Rn浓度变动有可能影响LSC的本底。应对措施:为了去除222Rn的影响,在探测器上配备了导入氮气的机构,作为选项。

    • 因放射线致闪烁液的发光通过符合计数器测出,产生同时计数。去除由PMT产生的暗电流(暗噪音)可以解决。

      将符合计数器的PMT输出脉冲宽度(分解时间)作为τ,将各个PMT的暗噪音作为n1、n2,偶发符合计数(Nch)则用Nch=2τ·n1·n2来表示。如果暗噪音增加则偶发性符合计数的概率增大,疑似计数增加。

      LSC-LB7是将符合计数器的分解时间设计成最佳,采用暗噪音低的PMT,甚至通过冷却PMT来抑制偶发的符合计数。

    • 交调失真的原因被认为是因宇宙射线或PMT的材质中的天然放射性物质造成的契伦科夫效应及因PMT内残余气体造成的放电。LSC-LB7中采用了交调失真较少的PMT。

      前述本底来源和应对办法简示于表 1

      本底来源 降低本底的应对办法
      宇宙射线 使用铅、铜制作屏蔽物,屏蔽探测器
      天然放射性物质 选定样品容器、铅、PMT导入到氮气探测器
      偶发同时计数 选定PMT、冷却
      其他(交调失真等) 选定PMT、探测器的结构等
      注:表中,PMT为光电倍增管。

      表 1  本底来源和应对办法

    • 通用型液体闪烁谱仪的基本结构如图 3所示,在对着样品容器的侧面配备了2支PMT,用符合计数回路消除PMT的杂音。由脉冲加法器累加从PMT输出的放射线信号,被累加的信号由多道分析器辨别波高。

      从LSC-LB1发展到LSC-LB7的仪器的主要设计和结构的改进简示于表 2。其中,LSC-LB7的主要设计优势包括:①配置了3支PMT;②反符合屏蔽探测器;③厚重的铅屏蔽体。

      时间 型号 PMT 其他改进措施
      1971年 LSC-LB1 2PTM式 外放射源137Cs置于探测器下部,制作了淬灭补正曲线
      1986年 LSC-LB2 2PTM式 外放射源自动结构,装置了2×1000谱道的多道系统,充实了操作和检测功能
      1990年 LSC-LB3 3PTM式,高性能探测器 装置了4000谱道的多道系统
      1996年 LSC-LB5 3PTM式,高性能探测器 缩小了探测器的体积
      2010年 LSC-LB7 3PTM式,高性能探测器 对探测器和检测系统作了较多的改进
      注:表中,PMT为光电倍增管。

      表 2  从LSC-LB1发展到LSC-LB7的仪器的主要设计和结构的改进

    • 一般低水平放射能测量的性能指标用FM表示。如果将E作为计数效率、将B作为本底计数率的话,那么用E2/B表示FM的较多。另外,液体闪烁仪的FM与样品体积V相关,也可以用(E×V)2/B表示,即:

      $ {\rm FM=\frac{{(E×V)^2}}{{B}}} $

      为获得较大的FM值,需要加大E及V,而缩小B。为缩小B的努力,已在“致力于降低仪器本底”一节中叙述,下面将叙述加大V(样品瓶大容量化)及加大E(提高计数效率)的努力。

    • 液体闪烁谱仪通常使用容量为20 ml的样品瓶。60年代,为测量自然界中存在的极微量的3H而开发LSC-LB1时,采用了直径为5 cm、最大容量为100 ml的样品容器。容器的材质使用了聚四氟乙烯。目前市场上的LSC-LB7还可以使用更大容量(145 ml)、样品容器内侧镀了聚四氟乙烯的塑料样品瓶(图 4)。

      图  4  液体闪烁谱仪通常使用的样品容器

    • 由于大气层核试验的减少,环境样品中源于核试验的3H浓度也呈现出逐渐减少的趋势,因此,1986年开发LSC-LB2时,面临着提高计数率和提高性能的压力。

      为提高FM值,首先应着眼于提高计数率。将用于探测器的PMT从2根结构(以下称为2PMT式)改为3根结构(以下称为3PMT式),开发出了高性能的探测器(图 5)。低本底技术沿用了反符合计数方式,屏蔽材料采用了铅及铜。这样做的结果是LSC-LB3的3H的计数效率比LSC-LB2提高了约2倍,并将本底控制在与LSC-LB2相同的水平。

      图  5  LSC-LB 3PMT式探测器的结构图  图中,PMT为光电倍增管

      关于2PMT式与3PMT式的探测器,其探测下限的比较结果如图 6所示,显示了3PMT式探测器的优越性。

      图  6  2PMT式与3PMT式探测器的探测下限的比较  图中,PMT为光电倍增管

    • 经过前述努力,LSC-LB7的FM值不断提高,示于表 3

      时间 型号 PMT FM
      1971年 LSC-LB1 2PTM式 FM(3H)=(12×40)2/3=76 800,含水率40%的样品,3H本底为3 cpm、计数效率为12%
      1986年 LSC-LB2 2PTM式 同LB1
      1990年 LSC-LB3 3PTM式,高性能探测器 FM(3H)=(25×40)2/4=250 000,含水率40%的样品,3H本底为4 cpm、计数效率为25%
      1996年 LSC-LB5 3PTM式,高性能探测器 同LB3
      2010年 LSC-LB7 3PTM式,高性能探测器 FM(3H)=(25×40)2/3.5=285 714,含水率40%的样品,3H本底为3.5 cpm、计数效率为25%
      注:表中,FM:优值因子;PMT:光电倍增管。

      表 3  LSC-LB1发展到LSC-LB7仪器FM值的提高

    • 在低水平放射性测量领域,最低探测下限是对测量仪器的另一重要衡量指标。最低探测下限可用下述公式表示:

      $ A=\frac{100}{\mathrm{E}} \times \frac{1000}{\mathrm{V}} \times \frac{\mathrm{K}}{2} \times\left(\frac{\mathrm{K}}{\mathrm{T}_{\mathrm{s}}}+\sqrt{\left(\frac{\mathrm{K}}{\mathrm{T}_{\mathrm{s}}}\right)^{2}+4 \mathrm{N}_{\mathrm{b}}\left(\frac{1}{\mathrm{T}_{\mathrm{s}}}+\frac{1}{\mathrm{T}_{\mathrm{b}}}\right)}\right) $

      其中,A:探测下限(Bq/L);E:样品的计数效率(%);V:样品的体积(ml);K:标准偏差的幅度(通常使用K=3);TS:样品的测量时间(s);Tb:本底的测量时间(s);Nb:本底计数率(cps)。

      LSC-LB7的最低探测限: < 0.35 Bq/L;样品容量:40 ml;本底计数率:3.5 cpm;本底和样品测量时间:1440 min;标准偏差(σ):3σ(可信度99.5%)。

    • 超低本底液体闪烁谱仪在测量过程中可能出现假计数和仪器自身的动态变化,需要注意和及时处理。

    • 主要疑似计数来自化学发光。在调制样品时,一旦发生化学发光则被测量为疑似计数,降低了测量精度。目前,在装置上配备了计算出偶发符合计数后检查及补正化学发光的功能。另外,化学发光的指数函数大部分随着时间的变化而减少,因此,将样品搁置在装置内经过1周左右再开始测量能有效地减少化学发光引发的假计数。

      样品容器中发生的静电是假计数的另一来源,特别是使用聚四氟乙烯样品瓶时需要特别注意静电引发的假计数。在导入样品之前,通过除静电器的离子吹拂,可以中和并除掉样品容器表面的静电。在为了去除222Rn的影响而向探测器导入氮气等情况下,若预测到湿度将会处于极低状态时,向样品容器表面喷洒防静电喷雾剂也十分有效。另外,根据测量结果,通过无条件抛弃最初几次重复测量的结果则可以获得更加可靠的测量数据。

    • 为确认仪器在运行中保持了正常的性能,LSC-LB7上配备了装置性能评价功能,通过检查确认样品的计数值是否发生变动则能够评价之前获得的测量值的可靠性。

      根据不同状况,不仅需要确认计数值及因外部放射源造成的淬灭指标(外标准道比)的变动,还需要确认β射线能谱。

    • LSC-LB7作为超低本底水平液体闪烁谱仪,因其高FM值和低探测下限的高性能技术指标受到了业界青睐,其大容量样品瓶的优势更受到环境样品测量者的欢迎。

      LSC-LB7已广泛应用于水、大气、土壤、动植物等环境样品中3H的测量,也广泛用于14C测量年代、测量地下水及大气中的222Rn跟踪实验等。

      LSC-LB7不仅在日本应用广泛,包括被应用于因大地震造成的福岛核电站事故的影响研究、社会上要求的对设施内相关辐射水平的测量、以尿液为对象的生物鉴定的测量等,LSV-LB7在中国也有了大批客户。

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