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超低本底液体闪烁谱仪作为测量低能β射线核素和某些α射线核素的首选方法,己经成为低水平放射性测量实验室的必备设备。
日立阿洛卡(ALOKA)医疗株式会社在1960年以测量自然界存在的3H为目的,与当时的放射线医学综合研究所共同开展了低本底液体闪烁谱仪的研究,1971年推出了世界首台使用100 ml样品瓶的超低本底液体闪烁谱仪LSC-LB1。经过不断地降低本底和高性能化迫求,于2010年推出了ALOKA的第七代液闪谱仪LSC-LB7(图 1)。LSC-LB7的主要技术参数如下:测量对象:α射线、β射线;能量范围:α射线为4~8 MeV,β射线为0~2 MeV;探测效率:3H:≥65%、14C:≥95%;本底:<1.2 cpm(20 ml)、<3.5 cpm(100 ml);分辨率:0.05 keV/ch;多道分析器:4096道,通过切换倍率的高分解能能谱分析方式;测量下限:0.4 Bq/L(100 ml测量瓶,3σ,以1000 min测量算出);稳定性:计数变化小于0.2%/24 h;优值因子(figure of merit,FM):3H:>285 000,FM=[(E×V)2/B](其中,效率E=25%,体积V=40 ml,本底B=3.5 cpm)。
低本底、低探测限和大容量样品瓶等优势使LSC-LB7成为辐射环境领域低水平环境生物样品的首选设备。
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LSC探测器的基本结构如图 2所示,屏蔽材料使用铅、黄铜(铜与锌的合金)及铜,通过并用屏蔽材料,采用屏蔽探测器的反符合计数方法可以实现低本底化。
由于作为屏蔽材料使用的铅含有210Pb,因此,挑选使用了210Pb含量低的“老铅”。为了除去因μ或外部的γ射线激发的Pb-KαX射线,内部屏蔽使用了黄铜及铜。
另外,为了去除未被铅彻底吸收的射线,如图 2所示配备了屏蔽探测器,以便遮盖住包括了光电倍增管(photomultiplier tube,PMT)在内的探测器。对屏蔽探测器采用了便于形状设计的塑料闪烁液。来自屏蔽探测器的信号与高速符合计数器的输出信号一起被反符合计数。与屏蔽探测器的信号符合计数的高速符合计数器信号是不作为来自被测量样品的放射线计数的,从而实现了降低仪器本底的目的(图 3)。
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对LSC的本底产生影响的天然放射性物质及其应对措施,一般认为有如下几种:①作为屏蔽材料的铅中含有的210Pb。应对措施:挑选、使用210Pb含量低的老铅。②PMT的光电面上存在的40K。应对措施:采用了40K含量很低的PMT,作为专用。③样品容器玻璃样品瓶中含有少量40K。应对措施:硼硅玻璃中的40K含量较少,本底可减少到1/3左右。LSC-LB7使用硼硅玻璃的低钾玻璃样品瓶,也采用了40K含量极少、对于放射性样品及闪烁液呈化学惰性及光能吸收少的聚四氟乙烯样品瓶。④大气中存在的天然氡(222Rn),探测器中存在的222Rn浓度变动有可能影响LSC的本底。应对措施:为了去除222Rn的影响,在探测器上配备了导入氮气的机构,作为选项。
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因放射线致闪烁液的发光通过符合计数器测出,产生同时计数。去除由PMT产生的暗电流(暗噪音)可以解决。
将符合计数器的PMT输出脉冲宽度(分解时间)作为τ,将各个PMT的暗噪音作为n1、n2,偶发符合计数(Nch)则用Nch=2τ·n1·n2来表示。如果暗噪音增加则偶发性符合计数的概率增大,疑似计数增加。
LSC-LB7是将符合计数器的分解时间设计成最佳,采用暗噪音低的PMT,甚至通过冷却PMT来抑制偶发的符合计数。
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交调失真的原因被认为是因宇宙射线或PMT的材质中的天然放射性物质造成的契伦科夫效应及因PMT内残余气体造成的放电。LSC-LB7中采用了交调失真较少的PMT。
前述本底来源和应对办法简示于表 1。
本底来源 降低本底的应对办法 宇宙射线 使用铅、铜制作屏蔽物,屏蔽探测器 天然放射性物质 选定样品容器、铅、PMT导入到氮气探测器 偶发同时计数 选定PMT、冷却 其他(交调失真等) 选定PMT、探测器的结构等 注:表中,PMT为光电倍增管。 表 1 本底来源和应对办法
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通用型液体闪烁谱仪的基本结构如图 3所示,在对着样品容器的侧面配备了2支PMT,用符合计数回路消除PMT的杂音。由脉冲加法器累加从PMT输出的放射线信号,被累加的信号由多道分析器辨别波高。
从LSC-LB1发展到LSC-LB7的仪器的主要设计和结构的改进简示于表 2。其中,LSC-LB7的主要设计优势包括:①配置了3支PMT;②反符合屏蔽探测器;③厚重的铅屏蔽体。
时间 型号 PMT 其他改进措施 1971年 LSC-LB1 2PTM式 外放射源137Cs置于探测器下部,制作了淬灭补正曲线 1986年 LSC-LB2 2PTM式 外放射源自动结构,装置了2×1000谱道的多道系统,充实了操作和检测功能 1990年 LSC-LB3 3PTM式,高性能探测器 装置了4000谱道的多道系统 1996年 LSC-LB5 3PTM式,高性能探测器 缩小了探测器的体积 2010年 LSC-LB7 3PTM式,高性能探测器 对探测器和检测系统作了较多的改进 注:表中,PMT为光电倍增管。 表 2 从LSC-LB1发展到LSC-LB7的仪器的主要设计和结构的改进
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一般低水平放射能测量的性能指标用FM表示。如果将E作为计数效率、将B作为本底计数率的话,那么用E2/B表示FM的较多。另外,液体闪烁仪的FM与样品体积V相关,也可以用(E×V)2/B表示,即:
$ {\rm FM=\frac{{(E×V)^2}}{{B}}} $ 为获得较大的FM值,需要加大E及V,而缩小B。为缩小B的努力,已在“致力于降低仪器本底”一节中叙述,下面将叙述加大V(样品瓶大容量化)及加大E(提高计数效率)的努力。
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液体闪烁谱仪通常使用容量为20 ml的样品瓶。60年代,为测量自然界中存在的极微量的3H而开发LSC-LB1时,采用了直径为5 cm、最大容量为100 ml的样品容器。容器的材质使用了聚四氟乙烯。目前市场上的LSC-LB7还可以使用更大容量(145 ml)、样品容器内侧镀了聚四氟乙烯的塑料样品瓶(图 4)。
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由于大气层核试验的减少,环境样品中源于核试验的3H浓度也呈现出逐渐减少的趋势,因此,1986年开发LSC-LB2时,面临着提高计数率和提高性能的压力。
为提高FM值,首先应着眼于提高计数率。将用于探测器的PMT从2根结构(以下称为2PMT式)改为3根结构(以下称为3PMT式),开发出了高性能的探测器(图 5)。低本底技术沿用了反符合计数方式,屏蔽材料采用了铅及铜。这样做的结果是LSC-LB3的3H的计数效率比LSC-LB2提高了约2倍,并将本底控制在与LSC-LB2相同的水平。
关于2PMT式与3PMT式的探测器,其探测下限的比较结果如图 6所示,显示了3PMT式探测器的优越性。
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经过前述努力,LSC-LB7的FM值不断提高,示于表 3。
时间 型号 PMT FM 1971年 LSC-LB1 2PTM式 FM(3H)=(12×40)2/3=76 800,含水率40%的样品,3H本底为3 cpm、计数效率为12% 1986年 LSC-LB2 2PTM式 同LB1 1990年 LSC-LB3 3PTM式,高性能探测器 FM(3H)=(25×40)2/4=250 000,含水率40%的样品,3H本底为4 cpm、计数效率为25% 1996年 LSC-LB5 3PTM式,高性能探测器 同LB3 2010年 LSC-LB7 3PTM式,高性能探测器 FM(3H)=(25×40)2/3.5=285 714,含水率40%的样品,3H本底为3.5 cpm、计数效率为25% 注:表中,FM:优值因子;PMT:光电倍增管。 表 3 LSC-LB1发展到LSC-LB7仪器FM值的提高
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在低水平放射性测量领域,最低探测下限是对测量仪器的另一重要衡量指标。最低探测下限可用下述公式表示:
$ A=\frac{100}{\mathrm{E}} \times \frac{1000}{\mathrm{V}} \times \frac{\mathrm{K}}{2} \times\left(\frac{\mathrm{K}}{\mathrm{T}_{\mathrm{s}}}+\sqrt{\left(\frac{\mathrm{K}}{\mathrm{T}_{\mathrm{s}}}\right)^{2}+4 \mathrm{N}_{\mathrm{b}}\left(\frac{1}{\mathrm{T}_{\mathrm{s}}}+\frac{1}{\mathrm{T}_{\mathrm{b}}}\right)}\right) $ 其中,A:探测下限(Bq/L);E:样品的计数效率(%);V:样品的体积(ml);K:标准偏差的幅度(通常使用K=3);TS:样品的测量时间(s);Tb:本底的测量时间(s);Nb:本底计数率(cps)。
LSC-LB7的最低探测限: < 0.35 Bq/L;样品容量:40 ml;本底计数率:3.5 cpm;本底和样品测量时间:1440 min;标准偏差(σ):3σ(可信度99.5%)。
超低本底液体闪烁谱仪的高性能化追求
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Key words:
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表 1 本底来源和应对办法
本底来源 降低本底的应对办法 宇宙射线 使用铅、铜制作屏蔽物,屏蔽探测器 天然放射性物质 选定样品容器、铅、PMT导入到氮气探测器 偶发同时计数 选定PMT、冷却 其他(交调失真等) 选定PMT、探测器的结构等 注:表中,PMT为光电倍增管。 表 2 从LSC-LB1发展到LSC-LB7的仪器的主要设计和结构的改进
时间 型号 PMT 其他改进措施 1971年 LSC-LB1 2PTM式 外放射源137Cs置于探测器下部,制作了淬灭补正曲线 1986年 LSC-LB2 2PTM式 外放射源自动结构,装置了2×1000谱道的多道系统,充实了操作和检测功能 1990年 LSC-LB3 3PTM式,高性能探测器 装置了4000谱道的多道系统 1996年 LSC-LB5 3PTM式,高性能探测器 缩小了探测器的体积 2010年 LSC-LB7 3PTM式,高性能探测器 对探测器和检测系统作了较多的改进 注:表中,PMT为光电倍增管。 表 3 LSC-LB1发展到LSC-LB7仪器FM值的提高
时间 型号 PMT FM 1971年 LSC-LB1 2PTM式 FM(3H)=(12×40)2/3=76 800,含水率40%的样品,3H本底为3 cpm、计数效率为12% 1986年 LSC-LB2 2PTM式 同LB1 1990年 LSC-LB3 3PTM式,高性能探测器 FM(3H)=(25×40)2/4=250 000,含水率40%的样品,3H本底为4 cpm、计数效率为25% 1996年 LSC-LB5 3PTM式,高性能探测器 同LB3 2010年 LSC-LB7 3PTM式,高性能探测器 FM(3H)=(25×40)2/3.5=285 714,含水率40%的样品,3H本底为3.5 cpm、计数效率为25% 注:表中,FM:优值因子;PMT:光电倍增管。