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重水堆核电厂氚的来源包括核燃料的三分裂变、氘的中子活化和其他核素的中子活化。核燃料三分裂变的产氚率理论计算为5.6×1011Bq/（MWe·a）[1]，其产生的氚全部被密封在核燃料包壳内，很少能进入反应堆冷却剂中。重水堆核电厂冷却剂和慢化剂中的氚主要来源于重水（D2O）中氘的中子活化，通过D（n，γ）T反应产生的氚要远远高于核燃料三分裂变产生的氚，约为2×1013 Bq/(MWe·a)[1]。此外，10B（n, 2α）T、6Li（n, α）T、7Li（n, α）T、3He（n, p）T反应也都能产生氚。综合各种产氚途径，重水堆核电厂的产氚率为8.9×1013 Bq/(MWe·a)[1]。
重水堆核电厂的冷却剂和慢化剂是物理分开的，慢化剂重水的浓度和装量比冷却剂更高，流速比冷却剂低很多，慢化剂中的氚浓度比冷却剂高。根据反应堆堆芯设计特点，秦山第三核电厂系统中的氚将在运行40年时接近平衡浓度（氚的产生速率和衰减速率相同），其中冷却剂中氚的平衡浓度为7.7×1010 Bq/kg，慢化剂中氚的平衡浓度为3.5×1012 Bq/kg，慢化剂中氚的浓度是冷却剂中氚浓度的45倍[2]。由于氚是重水被中子活化而产生，重水堆核电厂的氚主要以氚化水的形态存在。机组正常运行和停堆大修期间，因为系统正常泄漏率、系统开口维修等原因，冷却剂和慢化剂中的氚挥发到厂房空气中，同时，人员在运行操作和设备检修作业中也可能接触到高浓度的氚，使得重水堆核电厂相比轻水堆核电厂存在显著高的氚内照射风险，人员剂量控制[3]和集体剂量管控[4]面临挑战。
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秦山第三核电厂场所中氚的监测方法分为直接测量法和取样分析测量法。直接测量法一般使用电离室探测器开展，可以由辐射防护人员使用便携式电离室氚测量仪对工作场所进行巡测，也可以使用固定式区域氚监测系统对指定区域进行连续实时取样监测。秦山第三核电厂常用的固定式和便携式氚监测设备见图1。固定式区域氚监测系统采用预置的不锈钢取样管线，通过真空泵将需要监测的场所内的含氚空气抽到电离室中测量。为避免γ外照射干扰，电离室布置在环境辐射本底较低的区域内。由于能够实现连续实时取样测量，固定式区域氚监测系统在分析现场空气中氚浓度变化趋势、及时发现并响应现场氚泄漏等方面具有便携式仪表所无法提供的优势。
图 1 固定式区域氚监测系统（左）与便携式氚测量仪（右）
Figure 1. Fixed area tritium monitoring system (left) and portable tritium survey meter (right)
便携式电离室氚测量仪受γ外照射的影响大，如果现场环境γ剂量率明显高于天然本底，电离室的测量结果会有误差。虽然采用多个电离室进行差分补偿可以一定程度地降低干扰，但当γ剂量率高于100 μSv/h时，补偿的效果就会非常有限。为了避免现场较高外照射的影响，可以将便携式氚测量仪放在外照射低的区域，在氚测量仪的进气管上接上延长气管，把需要测量区域的气体抽过来测量；部分便携式氚测量仪设计了抽气测量功能（比如Overhoff 400SBDyC）。在需要测量的场所将氚测量仪切换到抽气模式，抽入足够的空气后关闭抽气，氚测量仪会将抽入的气体密封在电离室内。将抽入了含氚气体的氚测量仪带到外照射剂量率低的环境中，切换到测量模式，可以避免氚测量受环境外照射的干扰。
取样分析测量法是对空气中的氚进行取样，制样后使用液体闪烁计数器测量样品中氚的活度，进而计算出取样空气中氚的浓度。秦山第三核电厂采用空气鼓泡的方法将空气中的氚化水置换到取样容器的除盐水中，取含氚除盐水制样，然后使用液体闪烁计数器测量样品中的氚活度，根据测量结果计算出空气中氚的活度浓度。取样分析测量方法的精度高，而且能有效避免现场测量干扰因素，测量结果可以为辐射防护管理决策提供依据。
秦山第三核电厂使用氚的场所测量方法的比较见表1。
测量方法 准确度 实时性 灵活性 测量人
员剂量成本 固定式区域氚监测系统 一般 高 不具备 无 高 便携式氚测量仪 差 一般 高 有 低 空气鼓泡取样+液体闪烁计数器 高 差 高 有 高 表 1 秦山第三核电厂使用氚的场所测量方法的比较
Table 1. Comparison among area tritium monitoring methods used by Third Qinshan Nuclear Power Plant
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氚化水进入人体后，在2~3 h内会与全身体液混合，且均匀分布，氚在血液、汗液、尿液、痰液以及呼出的气体中均有相同的活度浓度。重水堆核电厂普遍采用尿样生物样品分析方法测量人员职业氚内照射剂量，监测周期一般为14 d和30 d。取2 ml尿样，加入10 ml闪烁液，充分摇匀后暗化30 min，使用液体闪烁计数器测量样品氚的活度，进而计算尿氚浓度和人体接受到的氚内照射剂量。
对于单次摄入氚的情况，如果摄入时间确定，可以使用公式（1）估算待积有效剂量：
$ {E}_{50}=7.6\times {10}^{-4}\times {C}_{n}\times {e}^{0.693\times t/10} $ 式中，E50为内照射50年待积有效剂量，单位为mSv；Cn为摄入氚后t时刻的尿氚浓度，单位为Bq/ml；t是尿样取样距离摄入发生时的时间间隔，单位为天（d）。计算中假设氚化水在人体内的半排期为10 d。如果要进行精确计算，或者发生大剂量摄氚时，需要拟合氚在人员个体体内的实际的半排期[5]。
在重水堆核电厂，只要存在氚的内照射风险，单次摄入氚的情况比较少见，常见的是一系列不规则的连续摄入氚的情况。工作人员每个监测周期内都可能多次进入现场，一个监测周期结束后，绝大多数的人员会在下一个周期内继续从事可能摄入氚的工作。如果按照公式（1）进行氚内照射剂量计算，数据计算和分析会非常复杂，不仅数据处理的工作量巨大，而且由于人员在下一个周期还可能继续摄氚，每个监测周期的氚内照射结果都将重复计算以往监测周期摄入后残留在体内的氚的待积剂量，导致监测结果不准确。
所以，秦山第三核电厂对于氚内照射剂量的常规监测采用图2所示的尿样氚浓度折线面积计算方法，要求摄氚人员按固定周期（14 d或30 d）提交尿样，按时间顺序将每次尿氚测量结果连接起来，作成尿氚浓度对滞留时间的变化曲线，由公式（2）计算待积剂量当量：
图 2 秦山第三核电厂人员连续摄氚的氚内照射剂量示意图
Figure 2. Diagram image of internal exposure dose caused by continuous tritium intake in Third Qinshan Nuclear Power Plant
$ E=\frac{（{C}_{i}+{C}_{i+1}）\times （{t}_{i+1}-{t}_{i}）}{2}\times 5.3\times {10}^{-5} $ 式中，E为氚内照射的待积剂量当量，单位为mSv；ti和ti+1为相邻2次提交尿样的日期，单位为天（d）；Ci和Ci+1为相邻2次提交的尿氚浓度，单位为Bq/ml。
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氚可以通过吸入、食入和皮肤渗透3条途径进入人体。吸入是最主要的途径，皮肤渗透次之，食入在核电厂不大可能发生，吸入和皮肤渗透进入人体的量约为2∶1。秦山第三核电厂对氚内照射个人防护的方法就是阻断或削弱这3条途径[6]。
呼吸保护是最常见也是最重要的氚内照射个人防护措施，秦山第三核电厂为可能摄氚作业的人员提供净化式和供气式2类呼吸保护设备。净化式呼吸保护设备的作用是通过置换或吸附，过滤空气中的氚化水，净化介质常用除盐水、冰块、硅胶或分子筛。硅胶或分子筛吸水后会释放热量，导致滤盒温度升高，佩戴舒适感差，且存在一定的安全风险，实际应用中置换型的除氚方式更为常见。秦山第三核电厂使用的2种净化式氚呼吸保护设备见图3。轻水除氚滤盒内填充表面积大、吸水性强的纸滤芯，使用前将滤盒在干净的轻水或除盐水中浸泡大约2 min，甩掉滤盒内的明水，防止明水堵塞滤芯影响空气流通。使用过程中空气流经滤盒内表面，其中的氚化水同轻水置换，从而降低人员吸入空气中的氚。冰块除氚滤盒使用冰块作为氚化水的净化介质，空气流经冰块表面，空气中的水分被凝结，其中的氚化水也同样被凝结。冰块融化而在表面产生液态的轻水，也会置换空气中的氚化水，起到双重的氚净化效果。
图 3 秦山第三核电厂使用的净化式氚呼吸保护设备——轻水除氚滤盒（左）和冰块除氚滤盒（右）
Figure 3. Tritium respiratory filters used in Third Qinshan Nuclear Power Plant—light water filter cartridge (left) and tritium removal ice filter cartridge (right)
无论净化还是置换，能够去除氚的量都受限于净化或置换介质的量，所以这类呼吸保护设备只能用于低氚环境。 秦山第三核电厂要求只能在2.0×106 Bq/m3以下的氚环境中使用，且使用时间不得超过30 min。对于高氚作业环境，要求工作人员必须使用供气式呼吸保护设备，确保工作人员虽然身处高氚环境，但吸入的是专门提供的干净的空气。常见的供气式呼吸器是自背式呼吸器，广泛应用于消防、潜水、化工等领域，同样可以用于氚的内照射防护。另外，为克服自背式呼吸器供气时间短（一般30~45 min）的问题，秦山第三核电厂设计上专门设置了呼吸供气系统，在电厂各涉氚区域现场布置供气站，需要时通过快接供气软管，从供气站连续提供新鲜空气。这种供气方式将新鲜空气压入人员头部佩戴的面罩内，供气流是连续的，进气不需要佩戴人员吸气带动，相当于在人员头部位置制造了一个同面罩外部隔离的、充满新鲜空气的空间，使用的舒适感较高。新鲜空气持续流入呼吸面罩，面罩内部始终维持正压状态，只要保持供气，气体就始终从呼吸面罩内部流向外部，外部的含氚空气不会流入面罩内。秦山第三核电厂使用的2种连续供气式氚防护服见图4。
图 4 秦山第三核电厂使用的2种连续供气式氚防护服
Figure 4. Two types of continuous air-supply tritium-proof suits used in Third Qinshan Nuclear Power Plant
为防止含有氚化水的重水喷溅到人员身上，导致氚通过皮肤渗透进入人体，秦山第三核电厂也在涉氚作业时广泛使用防水的个人劳动保护用品，比如图4中工作人员所穿的防护服都有良好的防水性能，即便重水喷溅到身上，也能有效防止氚透过皮肤渗透入人体。
如果发生意外或人员大量摄入了氚，辐射防护人员应第一时间安排其提供尿样，通过尿氚监测结果确认氚摄入的情况，必要时安排其进行医学促排。由于氚化水在人体的新陈代谢过程中同轻水完全相同，且其待积有效剂量的主要份额来自于最初的几个半排期，及时的医学促排将显著降低人员因摄入氚而受到的内照射有效剂量。
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自2003年2台重水堆核电机组全面投产以来，秦山第三核电厂严格按照国家法律法规和相关标准开展氚内照射个人剂量监测，近5年年均监测总人数超过2000人，其中超过95%的监测对象为男性工作人员（表2）。运行20年来未发生氚内照射所致的人员超法定剂量限值受照事件，历年人均氚内照射有效剂量低于200 μSv，其中2022年人均氚内照射有效剂量为96.32 μSv。
年份 总人数（名） 年龄的均数（岁） 男性（名） 男性年龄（岁） 女性（名） 女性年龄（岁） 2018 2031 41.47 1954 41.28 77 46.42 2019 2051 40.66 1966 40.54 85 43.53 2020 1995 39.99 1929 40.01 66 39.29 2021 2077 39.87 1998 39.82 79 40.99 2022 2249 38.83 2145 38.94 104 36.68 表 2 2018 – 2022年秦山第三核电厂氚内照射监测人员情况
Table 2. Workers involved tritium internal exposure in Third Qinshan Nuclear Power Plant from 2018 to 2022
自2003 –2022年运行以来，秦山第三核电厂氚内照射集体剂量占电厂集体剂量的年均份额的18.6%，最大为25.2%（其余主要为γ外照射集体剂量），低于全世界重水堆核电厂年度平均20%~30%的水平。2003 –2022年秦山第三核电厂氚内照射集体剂量的趋势见图5。
图 5 2003 – 2022年秦山第三核电厂氚内照射集体剂量的趋势
Figure 5. Tendency chart of annual tritium internal collective dose of Third Qinshan Nuclear Power Plant from 2003 to 2022
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氚场所的监测方法应根据测量目的、测量点的具体情况、测量人员摄氚风险等实际情况进行合理选择。测量目的是测量的第一要素，如果能够实现测量目的，测量的准确度并非必须要优先选择的要素。在重水堆核电厂，准确度最高的空气鼓泡取样+液体闪烁计数器分析测量方法由于时效性差，主要用于氚的常规监测，或需要准确获知空气中氚浓度的监测等对测量结果时效性要求不高的情况，几乎不应用于需要根据氚风险的定性测量进行快速防护决策的任务监测和特殊监测中；便携式氚测量仪由于测量精度差，不会应用于常规监测或对测量结果准确度要求高的情况，而广泛应用于对氚内照射风险进行定性判断的任务监测和特殊监测；固定式区域氚监测设备能够实现空气中氚的连续取样监测，主要应用于人员不可达或外照射风险高的区域，以及需要对重水系统进行密封性监测的区域。固定式区域氚监测设备能够提供空气中氚浓度的实时趋势，对于评价重水堆核电厂厂房内各区域空气中的氚浓度和判断重水系统的运行状况有不可替代的重要意义。
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对于人员连续摄氚的情况，采用尿氚测量结果折线面积法计算人员氚内照射有效剂量不仅更具可操作性，而且能够避免重复统计每次摄入氚的待积剂量，测量结果更加准确。只要人员不终结氚内照射个人剂量监测计划，就不计算人员的50年待积剂量，某一周期（比如每月或每年）人员的个人剂量档案或报告中也不记录全部的待积剂量，直至人员终结其内照射个人剂量监测计划时，提交末次尿样，根据末次尿样的氚浓度计算50年待积剂量，计入人员最后一个监测周期的个人剂量记录中。
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供气式呼吸保护用品对人员的氚内照射防护效果要显著优于净化式呼吸保护用品。供气式呼吸保护用品为作业人员提供了全新的空气，作业人员氚内照射的风险理论上可以为零；而净化式呼吸保护用品存在氚过滤效率、氚净化饱和、裸露皮肤渗透等风险，只能一定程度地降低摄入到人体内的氚的量，无法实现不摄入。所以，在重水堆核电厂，净化式呼吸保护用品仅用于空气中氚浓度非常低的情况，大多数情况下，人员氚防护主要使用供气式呼吸保护用品。供气式呼吸保护用品的主要问题是便利性不足，影响工作效率，比如秦山第三核电厂常用的气管供气式防护用品在使用中，工作人员的活动范围会受气管长度影响，拖在地上的气管同时还会影响工作人员的走动。工作效率的降低在某些特殊情况下可能会带来更大的风险，比如如果工作区域内同时存在较高的外照射剂量率，供气式呼吸保护用品虽然有效防护了氚，但工作效率的降低可能导致人员受到更多的外照射剂量。所以，个人防护用品的选择可以建立并执行具体的标准，但更多的时候需要由专业辐射防护人员根据实际情况，综合考虑各方面因素，进行代价利益分析后决定。
利益冲突 所有作者声明无利益冲突
作者贡献声明 王孔钊负责论文的撰写；孙毅负责氚人员监测数据的收集与分析；杜烜境负责氚场所监测信息的收集；邱旭负责论文的校对与修改；刘玉龙负责论文撰写思路的指导
重水堆核电厂氚职业内照射的辐射防护管理实践
Practice of radiation protection management on tritium internal exposure in heavy water reactor nuclear power plant
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摘要: 氚是核电厂常见的放射性核素。由于反应堆堆芯的设计特点，重水堆核电厂存在较高的氚职业内照射风险。秦山第三核电厂是我国唯一的重水堆核电厂，拥有2台CANDU6型重水堆核电机组。自2003年全面投入运行以来，秦山第三核电厂严格开展氚的场所和人员辐射监测，持续优化氚的监测技术与防护方法，确保核电厂人员的辐射安全和职业健康。2003–2022年以来，秦山第三核电厂未发生氚内照射所致的个人超剂量限值受照，职业照射年人均氚内照射有效剂量低于200 μSv，平均年度氚内照射集体剂量占电厂总集体剂量年均份额的18.6%，远低于全世界重水堆核电厂20%~30%的平均份额。由此说明，氚内照射的剂量监测和辐射防护管理实践是有效的。Abstract: Tritium is one of the common radioisotopes in the nuclear power plant. In heavy water reactors, tritium causes the higher internal exposure because of the reactor design. Third Qinshan Nuclear Power Plant (TQNPP) is the only heavy-water-reactor nuclear power plant in China, which has 2 CANDU6 reactors. Since TQNPP were put into commercial operation in 2003, TQNPP strictly performs area and individual tritium radiation monitoring, continuously improves monitoring techniques and personnel protection methods for tritium internal exposure, ensuring the occupational safety and healthy of plant staffs. From 2003–2022, none of incident caused by tritium internal exposure which the effective dose is above the regulatory limits was occurred, the average individual annual tritium internal effective dose is lower than 200 μSv, and the percentage of the average annual tritium internal exposure collective dose is 18.6%, which is lower than the average level of 20%–30% around the global heavy water reactor plants, showing that the management practice of tritium internal exposure monitoring and protection in TQNPP is effective.
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Key words:
- Tritium /
- Heavy water reactor plant /
- Internal exposure /
- Radiation protection
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图 1 固定式区域氚监测系统（左）与便携式氚测量仪（右）
Figure 1. Fixed area tritium monitoring system (left) and portable tritium survey meter (right)
图 2 秦山第三核电厂人员连续摄氚的氚内照射剂量示意图
Figure 2. Diagram image of internal exposure dose caused by continuous tritium intake in Third Qinshan Nuclear Power Plant
图 3 秦山第三核电厂使用的净化式氚呼吸保护设备——轻水除氚滤盒（左）和冰块除氚滤盒（右）
Figure 3. Tritium respiratory filters used in Third Qinshan Nuclear Power Plant—light water filter cartridge (left) and tritium removal ice filter cartridge (right)
图 4 秦山第三核电厂使用的2种连续供气式氚防护服
Figure 4. Two types of continuous air-supply tritium-proof suits used in Third Qinshan Nuclear Power Plant
图 5 2003 – 2022年秦山第三核电厂氚内照射集体剂量的趋势
Figure 5. Tendency chart of annual tritium internal collective dose of Third Qinshan Nuclear Power Plant from 2003 to 2022
表 1 秦山第三核电厂使用氚的场所测量方法的比较
Table 1. Comparison among area tritium monitoring methods used by Third Qinshan Nuclear Power Plant
测量方法 准确度 实时性 灵活性 测量人
员剂量成本 固定式区域氚监测系统 一般 高 不具备 无 高 便携式氚测量仪 差 一般 高 有 低 空气鼓泡取样+液体闪烁计数器 高 差 高 有 高 
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表 2 2018 – 2022年秦山第三核电厂氚内照射监测人员情况
Table 2. Workers involved tritium internal exposure in Third Qinshan Nuclear Power Plant from 2018 to 2022
年份 总人数（名） 年龄的均数（岁） 男性（名） 男性年龄（岁） 女性（名） 女性年龄（岁） 2018 2031 41.47 1954 41.28 77 46.42 2019 2051 40.66 1966 40.54 85 43.53 2020 1995 39.99 1929 40.01 66 39.29 2021 2077 39.87 1998 39.82 79 40.99 2022 2249 38.83 2145 38.94 104 36.68
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Wang KZ, Wang Y, Xiao W, et al. Personnel dosimetry report on occupational tritium internal exposure of third Qinshan heavy water reactor nuclear power plant[J]. Chin J Radiol Health, 2018, 27(4): 294−298. DOI: 10.13491/j.issn.1004-714x.2018.04.002.[5] 国防科学技术工业委员会. EJ/T 287-2000 氚内照射剂量估算与评价方法[S]. 北京: 国防科学技术工业委员会, 2000.
Commission of Science, Technology and Industry for National Defence. EJ/T 287-2000 Dose estimation and assessment method for internal exposure of tritium[S]. Beijing: Commission of Science, Technology and Industry for National Defence, 2000.[6] 中国核工业集团有限公司. Q/CNNC JD 28-2019 核电厂人员氚内照射防护[S] . 北京: 中国核工业集团有限公司, 2019.
China National Nuclear Corporation. Q/CNNC JD 28-2019 Tritium internal radiation protection for nuclear power plant personnel[S]. Beijing: China National Nuclear Corporation, 2019. -
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